Френк был младшим из 7 детей в семье выходца с Мальты Джеймса Калверта (1778—1852) и его жены Луизы Энн Лэндер (1792—1867).
По характеру Френк был скромным и застенчивым, всю жизнь оставался холост. Несмотря на это, в течение всей жизни он испытывал горячий интерес к гомеровской Трое, котороую он, в отличие от многих современников, считал реальным городом, а не вымыслом.
Ещё в 1822 Чарлз Макларен указал на Гиссарлык как возможное местонахождение Трои. В 1847 году брат Френка, Фредерик, приобрёл ферму площадью 8 км? в Акча-Кой; территория фермы включала часть холма Гиссарлык. С 1852 г. Френк начал помогать своим братьям Фредерику и Джеймсу в консульских делах, писал от их имени корреспонденцию на английском и французском языках.
В 1856 и 1858 годах Френк выполнял вместо Фредерика обязанности британского консула. С 1874 года Френк также занимал неоплачиваемую должность почётного консула США до конца своей жизни. Время от времени он также принимал участие в смешанных европейско-турецких трибуналах.
Наряду с дипломатической работой Френк Калверт проводил раскопки на своём участке Гиссарлыкского холма, где, по его расчётам, должна была находиться гомеровская Троя. После Крымской войны он поделился своими соображениями с Генрихом Шлиманом. Шлиман провёл в 1873—1890 гораздо более масштабные (и одновременно крайне неаккуратные) раскопки и опубликовал их результаты, в связи с чем ему достались лавры первооткрывателя Трои. Калверт не оспаривал открытие Шлимана, однако спорил с ним по поводу права собственности на некоторые найденные объекты.
