В 859 году Григорий совместно с братом Кесарем командовал объединённой армией Неаполя, Гаэты и Амальфи, осаждавшей Капую. Сын князя Капуи нанёс неаполитанской армии поражение при мосту Теодемонте, и Кесарь попал в плен. Битва произошла 8 мая в день Архангела Михаила, которого итальянские лангобарды считали своим покровителем.
Став герцогом, Григорий III продолжал политику отца, умело лавируя между Западной и Восточной империями. В 866 году Григорий сопровождал Людовика II в походе против Капуи, а в следующем 867 году признал себя вассалом византийского императора Василия I. С 867 года неаполитанские монеты стали вновь чеканиться с портретом византийского императора.
В январе 870 года Григорий III тяжело заболел и передал власть старшему сыну Сергию II, а в марте того же года скончался.
