В 1943—1945 гг. принимал участие в партизанской войне против немецких и итальянских оккупантов. В 1946 был отправлен на учёбу в СССР. В 1948 году окончил Ленинградское военно-инженерное училище. Служил в Тиране командиром взвода в Объединённой офицерской школе (1948—1949), затем преподавателем Военной академии (1949—1951). С 1952 по 1958 учился в Московской военно-инженерной академии, которую окончил с золотой медалью.
В Албании продолжил карьеру в инженерном управлении министерства обороны. С 1967 по 1968 посещал высшие курсы для командного состава при Тиранской академии обороны, и в то же время руководил понтонной бригадой в Кавайё (Kavaj?) (1966—1971). В 1971 он возглавил Инженерно-фортификационное бюро: это была очень влиятельная должность, так как именно в этот период диктатор Энвер Ходжа поставил цель покрыть всю Албанию бункерами и другими оборонительными сооружениями.
В 1979 получил степень доктора военных наук. С 1981 занимал должность заместителя министра обороны вплоть до октября 1982 г. Подозреваемый в близости к репрессированному министру обороны Мехмету Шеху, он был направлен в город Буррел, где возглавлял инженерное предприятие с 1982 по 1984. Был уволен с военной службы.
Вернулся в политику в декабре 1991, когда стал министром обороны в «техническом» правительстве Вильсона Ахмети — последнем перед первыми свободными выборами парламента. Занимал эту должность до апреля 1992 г. — до того, как новое правительство сформировал Александер Мекси (Демократическая партия Албании). Последний пригласил Мойсю на должность советника министра обороны. С 1994 — заместитель министра, ответственный за выработку оборонной политики Албании. Стратегия Мойсю заключалась в реформе вооружённых сил, который в тот момент находились в не лучшем состоянии, для подготовки к вступлению страны в НАТО. В 1994 г. основал Албанско-североатлантическую ассоциацию (сторонников вступления в НАТО) и был избран её президентом. 24 января 1995 подписал протокол об ассоциированном членстве Албании в проекте НАТО «Партнёрство во имя мира». С 1995 посещал курсы для генералов при колледже НАТО в Риме.
После возвращения к власти Албанской социалистической партии в 1997 Мойсю потерял должность в министерстве. В последующие годы принимал активное участие в политической деятельности, организовывал конференции (в том числе международные) по вопросам безопасности и обороны в Юго-Восточной Европе, контролю над вооружением и изъятием оружия у гражданских лиц.
В 2002, по окончании президентского срока Реджепа Мейдани целый ряд политических сил выдвинул Альфреда Мойсю на должность президента. Обладая репутацией интеллектуала и технократа, он рассматривался как политически нейтральная фигура, способная обеспечить согласие в стране, ещё недавно стоявшей на пороге гражданской войны. Интересно, что в качестве президента он устроил лидеров обоих противоборствующих партий, Сали Беришу и Фатоса Нано. По албанской конституции, полномочия президента сильно ограничены, он играет роль скорее политического арбитра, а власть в основном принадлежит правительству.
Мойсю был избран 24 июля 2002 Национальной ассамблеей на должность президента: 97 голосовали за, 19 против, 14 воздержались. Президентские полномочия Мойсю истекли в 2007 году.
Сейчас продолжает активно заниматься общественной деятельности, в частности входит в состав Европейского совета по толерантности и взаимоуважению, занимающегося проблемами межэтнических и межрелигиозных отношений на европейском континенте.
Владеет русским, итальянским и английским языками. Написал немало статей и исследований по военным вопросам.
Мойсю — первый президент Албании, не принадлежащий к мусульманскому большинству: он православный христианин (Албанская православная церковь).
