В компартию Маригелла вступил в 1927 году. После ареста прежнего руководства Маригелла входит в состав руководителей БКП, с 1943 года — член ЦК БКП, с 1957 года — член Политбюро ЦК БКП. Провёл 8 лет в тюрьмах. После военного переворота в апреле 1964 года и свержения правительства президента Жоао Гуларта, Маригелла занимает критическую позицию по отношению к партии из-за её неспособности к решительным действиям в условиях военной диктатуры. 1967 году Маригелла объявляет о своём выходе из ЦК Бразильской компартии, обвинив её в реформизме, оппортунизме и отказе от революционной борьбы.
В конце 1967 — начале 1968-го годов Маригелла с товарищами создает подпольную организацию «Действие за национальное освобождение» (ALN). Основные её цели:
