Закончил Афинский университет. С 1850 г. депутат парламента, в котором скоро выделился своим ораторским талантом. В 1855 был избран президентом палаты, затем несколько раз был министром финансов. После революции 1862 г., в которой он принял активное участие, Кумундурос стал членом первого революционного министерства и в течение последующих лет занимал посты министра юстиции, министра по делам религии и образования, министра внутренних дел. 14 марта 1865 г. впервые возглавил правительство (до 1 ноября), затем занимал пост премьер-министра Греции ещё 8 раз (с 30 декабря 1866 г. до 1 января 1867 г., с 15 декабря 1870 до 9 ноября 1871, с 27 октября 1875 до 8 декабря 1876, с 13 декабря 1876 до 10 марта 1877, с 1 до 7 июня 1877, с 14 сентября 1877 до 2 ноября 1878, с 7 ноября 1878 до 22 марта 1880, с 25 октября 1880 до 15 марта 1882 гг.). Особенно выделялся он как талантливый финансист, что, впрочем, не мешало греческим финансам ухудшаться с каждым годом. В последнее его министерство (1880—1882) ему удалось добиться присоединения к Греции Фессалии и части Эпира, после чего Кумундурос назначил новые выборы, чтобы население вновь присоединённых областей было представлено в парламенте, — однако это-то население и проголосовало за оппозиционную Кумундуросу партию, после чего Кумундурос подал в отставку.
В 1881 году Кумундурос с целью развития страны подписал с четырьмя подрядчиками контракты на строительство линий железных дорог.
