Генерал Барьентос пришёл к власти, свергнув правительство социальных реформ Пас Эстенсоро. За пять лет правления Барьентоса с помощью армии подавлялось всякое сопротивление его консервативному режиму, в том числе мятеж Че Гевары в 1967 году.
Повышение роли президента в жизни страны означало увеличение количества неприятных инцидентов для Барьентоса. Например, его правление вошло в историю также таким событием, как «Резня в ночь Святого Хуана» 24 июня 1967 года, когда солдаты открыли огонь по шахтёрам и убили около 30 женщин и мужчин в День Св. Иоанна, называемого по-испански «D?a de San Juan» (Диа де Сан-Хуан). Кроме того, крупный скандал разразился в 1968 году, когда верный друг Барьентоса и тогдашний министр внутренних дел Антонио Аргедас исчез вместе с дневниками Че Гевары и вскоре объявился в Гаване. После этого Аргедас признался, что был тайным сторонником марксизма, а также подверг критике Барьентоса и многих из его соратников.
В результате серии политических убийств и кампании по борьбе с повстанцами, Барьентос многими рассматривается как жестокий диктатор на службе иностранных интересов, скрывавшегося под маской демократа. Стремясь восстановить уважение крестьян Боливии, он совершал поездки по стране, чтобы изложить свою позицию даже в самых маленьких и отдалённых боливийских деревнях. Это была тактика, которая приносила ему хорошие результаты в прошлом, и Барьентос надеялся восстановить свой политический капитал, но по прилёту в Арке (Кочабамба) он погиб 27 апреля 1969 года в результате крушения вертолёта. По сей день циркулирует информация, что вертолёт президента, вероятно, был сбит, однако все исследования заключили, что это был несчастный случай.
