Детально описал большое число родов и видов растений, а также два семейства — Paronychiae и Tamariscinae.
С ранних лет начал писать ботанические записки. Между 1816 и 1822, а также в 1830 году совершил путешествия в Южную Америку, особо в южную и центральную Бразилию. Итогом его изучения этих богатых в ботаническом отношении районов явились несколько книг и множество статей в научных журналах.
В своём первом путешествии, в 1816—1822 годах, он исследовал полосу от северо-востока Бразилии до реки Ла-Плата, пройдя около 9000 км. Он собрал 24 000 образцов растений 6000 видов, 2000 птиц, 16 000 насекомых, 135 млекопитающих, множество рептилий, моллюсков и рыб. Большинство из этих видов было им описано впервые.
Последующие годы были посвящены им изучению, систематизации, описанию и изданию этого богатого материала. Значительным препятствием в этой его работе было слабое здоровье, подорванное в походах по тропикам.
В 1819 году он был избран членом Французской академии. Иностранный член-корреспондент Российской академии наук с 18 декабря 1835 года.
Сент-Илер был кавалером ордена Почётного легиона и португальского ордена Христа.
Основные печатные труды
- Histoire des plantes les plus remarquables du Br?sil et de Paraguay (1824)
- Le?ons de botanique, comprenant principalement la morphologie v?g?tale (1840)
- Plantes usuelles des Br?siliens (1827—1828), также совместно с Жюссьё и Камбесседе.
- Voyage dans le District des Diamants et sur le littoral du Br?sil (3 тома, 1833)
- Flora Brasiliae Meridionalis (3 тома, 1825—1832), совместно с Адриеном де Жюссьё и Жаком Камбесседе.
