Лука родился в окрестностях Дельф в семье Стефана и Евфросинии и был третьим из семи детей. В 14 лет, после смерти отца, он ушёл из дома в Афины желая стать монахом в одном из афинских монастырей. По просьбе матери он вернулся домой, но спустя четыре месяца, получив её благословение, удалился в Яннимаки где принял монашеский постриг и поселился у церкви святых бессребреников Космы и Дамиана. Спустя 7 лет из нашествия войск болгарского царя Симеона I он перешёл в Коринф, а затем в Патры где 10 лет провёл в послушании у столпника. Затем он вернулся в Яннимаки, где прожил 12 лет, но из-за роста числа его почитателей удалился на пустынный остров Амбелон, чтобы продолжить свою аскетическую жизнь.
Около 946 года Лука поселился на склонах Геликона (ном Беотия). Вскоре вокруг него образовалась монашеская община и было начато строительство храма во имя святой Варвары вокруг которого возник монастырь Осиос Лукас. Расцвет монастыря начался после смерти Луки, что связывают с преданием, что когда у преподобного спросили об освобождении Крита от сарацин, то Лука сказал «Роман спасёт Крит», а на вопрос говорит ли он об императоре Романе I, ответил «Не он, но другой». Крит освободил в 961 году император Роман II Младший и, помня о пророчестве, направил в Осиос Лукас строителей с указанием построить для монастыря церковь по подобию Святой Софии.
Лука скончался в 953 году и был погребён в своей кельи над которой позднее была построена небольшая церковь. После постройки кафоликона монастыря мощи Луки поместили в его крипте, а позднее перенесли в сам храм. Во второй четверти XIII века монастырь был разграблен ахейским князем Годфрид II Виллардуэн, который вывез из монастыря в Венецию мощи преподобного Луки (их частица осталась в одном из афонских монастырей). В 1986 году мощи преподобного вернулись в монастырь.
