Будучи с детства помолвлен с Элизабет де Бург, 4-й графиней Ольстера — дочерью и единственной наследницей Уильяма Донна де Бурга, 3-го графа Ольстера, он женился на ней в 1352 году. Ещё до этой даты, в 1347 году, он был объявлен графом Ольстера и вступил во владение обширными владениями своей будущей жены в Ирландии.
Официально замещал своего отца в Англии в 1345 и 1346 годах, также принял участие во французской кампании 1355 года, но его основным полем деятельности была борьба в Ирландии. Будучи объявлен губернатором этой страны, он высадился в Дублине в 1361 году. В ноябре следующего года он был объявлен также герцогом Кларенским, на фоне безуспешной попытки его отца обеспечить ему шотландскую корону. Мероприятия, направленные на укрепление его власти над ирландскими владениями, имели переменный успех и, после произошедшего в Килкенни парламента, который в 1367 году принял знаменитый Килкеннийский статут, он в раздражении отказался от своих целей и вернулся в Англию.
Браки и дети
Жена Лайонела умерла в Дублине в 1363 году, оставив после себя дочь Филиппу, чьи потомки в дальнейшем основали королевскую династию Йорков. Второй брак планировалось устроить с Виолантой, дочерью Галеаццо Висконти, правителя Павии; огромное приданое обещанное Галеаццо чрезвычайно преувеличивалось слухами того времени. Свадьба состоялась 28 мая 1368 года и следующие несколько месяцев были посвящены торжествам, во время которых Лайонел заболел в городе Альба, где вскоре и скончался. Это вызвало серьёзные подозрения, будто он был отравлен своим тестем, что, впрочем, никогда не было доказано.
Поэт Джефри Чосер некоторое время был пажом при дворе Лайонела.
