Её музыкальная карьера началась в 1931, когда она начала работать в Columbia Records. За год она спела около 20 песен, а наиболее известной из них стала «That’s Why Darkies Were Born». В 1932 она снялась в картине «Hello Everybody!» (рус. Привет всем!) вместе со звёздами Рэндольфом Скоттом и Сэлли Блейн, а в 1943 в военной картине «This is the Army» (рус. Эта армия) исполнила песню «God Bless America» — неофициальный гимн Соединённых Штатов Америки.
Наиболее известными её хитами стали «River, Stay 'Way From My Door» (1931), «The Woodpecker Song» (1940), «The White Cliffs of Dover» (1941), «Rose O’Day» (1941), «I Don’t Want to Walk Without You» (1942), «There Goes That Song Again» (1944), «Seems Like Old Times» (1946) и «Now Is the Hour» (1947).
Кейт Смит умерла от диабета 17 июня 1986 в Роли, Северная Каролина, и была похоронена в мавзолее на кладбище Сен-Агнес в Лейк-Плэсиде, округ Эссекс, штат Нью-Йорк.
