Ранние годы
Грей родился в Лиссабоне, Португалия. Он был единственным сыном подполковника Грея, служившего в 30-м (Кембриджширском) пехотном полку, который погиб в битве при Бадахосе за 8 дней до его рождения. Его мать, выйдя на балкон своего отеля, услышала разговор двух офицеров о смерти мужа, что привело к преждевременным родам. Мать Грея, Элизабет Энн, была дочерью ирландского священника, преподобного Джона Вигнолса. Грей учился в королевской классической гимназии в Гилфорде, графство Суррей. В 1826 году он поступил в королевский военный колледж. В 1829 году получил первое офицерское звание. В начале 1830 года он стал младшим лейтенантом 83-го пехотного полка. В том же году его полк был направлен в Ирландию, где Грей проникся сочувствием к ирландским крестьянам, чьё тяжёлое положение произвело на него огромное впечатление. В 1833 году Грею было присвоено звание лейтенанта, а в 1836 году он с отличием окончил королевскую военную академию Сандхёрст. В 1839 году Грею было присвоено звание капитана, и в том же году он ушёл в запас.
Исследователь Австралии
В 1837 году, будучи молодым человеком, Грей возглавил крайне плохо подготовленную экспедицию по исследованию северо-западной Австралии, отправившуюся из Кейптауна. Лишь один человек из его партии прежде бывал в северной Австралии. В то время полагали, что в северо-западной Австралии существует большая река, впадающая в Индийский океан и регион, по которому она протекает, хорошо подходит для колонизации. Грей вместе с лейтенантом Лашингтоном вызвался отправиться в эту страну и 5 июля 1837 года отплыл из Плимута во главе партии из пяти человек, в которую входили лейтенант Лашингтон, г-н. Уолкер, военврач, натуралист и два капрала минёр и сапёр. Остальные присоединились к отряду в Кейптауне, и в начале декабря они высадились в бухте Ганновер. Они были истощены, едва не утонули и сбились с курса, а сам Грей был ранен в стычке с аборигенами. Они исследовали русло реки Гленелг, после чего они отступили и вернулись для ремонта на Маврикий.
Спустя два года Грей вернулся в Западную Австралию и снова с трудом добрался до Калбарри. Он и его спутники стали первыми европейцами, достигшими реки Гаскойн, после чего они пешком отправились в Перт, пережив переход благодаря усилиям Кайбера аборигена из племени виджук нунгар, обеспечивавшего их пищей и водой, которую можно было достать (чтобы выжить, они добывали воду из жидкой грязи). В это время Грей стал одним из нескольких европейцев, выучившим язык племени нунгар, проживающего на юго-западе Западной Австралии.
Губернатор Южной Австралии
Грей был 3-м губернатором Южной Австралии (1841—1845). Он руководил колонией в сложный период становления. Хотя он казался менее практичным, чем его предшественник Джордж Гоулер, его финансовые мероприятия улучшили состояние колонии к тому времени, когда он отправился управлять Новой Зеландией.
Губернатор Новой Зеландии
Грей дважды занимал пост губернатора Новой Зеландии (1845—1853 и 1861—1868). Его называют самой влиятельной фигурой периода европейской колонизации Новой Зеландии в XIX веке.