В 1846 году исследовал земли к западу и северу от реки Мерчисон.
После второго путешествия в эти места, в 1852 году, Грегори предпринимал ещё экспедиции в 1855 году и 1858 году.
В честь Чарльза Августа Грегори назван эндемик Австралии — австралийский баобаб, или боаб (Adansonia gregorii).
Его брат, Френсис Томас Грегори (1820—1888), предпринял в 1846 год экспедицию к северу и востоку от Лебяжьей Реки, проник в 1858 году за Мерчисон и исследовал в 1861 год всю область до Виктории. Он первый составил и издал геологическую карту Западной Австралии.
