Гай стал одним из создателей литературного хорватского языка. В 1830 он написал и опубликовал грамматику хорватского языка — «Краткую основу хорвато-славянского правописания» («Kratka osnova hrvatsko-slavenskoga pravopisanja, Budp,.1830»). До этого в Хорватии существовало семь различных правописаний, из которых Гай вывел одно, взяв за основу штокавский диалект, близкий к сербскому. Алфавит единого хорватского языка стал базироваться на латинице, с дополнительными «чешскими» надстрочными знаками.
Деятельность Гая включала в себя также издание журнала и газеты «Новине хрватске» («Novine hrvatske») с литературным приложением «Даница хрватска, словонска и далматинска» («Danica hrvatska, slovenska i dalmatinska») на хорватском языке. Выступал с пропагандой идей сближения и культурного единения южных славян. В 1840 и 1867 приезжал в Россию. В конце жизни отошел от активной общественной деятельности.
Л. Гаю принадлежал земельный участок, на котором в XIX в. было основано загребское кладбище Мирогой — на сегодняшний день одно из красивейших кладбищ в Европе. Там же похоронен и сам Гай.
