Теодор родился в еврейской семье Хольцбергов, отец поменял фамилию на Холл, чтобы избежать антисемитизма. Детство прошло в районе Нью-Йорка под сенью Великой Депрессии. Теодор был очень способным учеником, с детства интересовался политикой. Речь на церемонию бар-мицвы пришлось несколько раз переписать, чтобы смягчить. Мальчик спрашивал у раввина, ст?ит ли такому атеисту, как он вообще проходить бар-мицву, но раввин сказал, что нужны люди с независимым мышлением.
В 14 лет был принят в Колумбийский университет, в 16 лет — в Гарвард. Там он получил учёную степень уже в 18 лет, в 19 был принят в Манхэттенский проект для разработки ядерного оружия, где работал очень интенсивно, чтобы опередить аналогичные разработки в нацистской Германии. Много лет спустя стало известно, что он сам из чистого идеализма предложил свои услуги советской стороне, передав на первой же встрече в 1944 году чертежи плутониевой бомбы «Толстяк». При этом, по-видимому, сообщил советской стороне важный принцип работы бомбы — имплозия. По некоторым советским источникам сообщил также дату первого ядерного испытания. Был разоблачён американской контрразведкой в рамках проекта «Венона» как агент по кличке «Млад». Поскольку проект «Венона» был засекречен, его нельзя было использовать на суде, и власти могли лишь уволить Холла.
Холл закончил обучение и занимался, главным образом, молекулярной биологией. Холл внёс ценный вклад в рентгеновские методы изучения биологических объектов с использованием электронного микроскопа, что считал высшим достижением жизни. Метод, изобретённый Холлом в 1968 году, позволяет узнать химический состав образца, находящимся под электронным микроскопом по спектру испускаемого образцом рентгеновского излучения. С 1962 года проживал в Англии, где работал в Кавендишской лаборатории в Кембридже.
В связи с публикацией результатов Веноны в 1995 году, Холл стал известен как шпион, и почти признался в этом в 1997 году. После смерти Холла, его жена Джоан Холл выпустила мемуары, где объясняла мотивы мужа с его слов. Холл боялся, что по окончании войны США станет реакционной силой, и опасно оставлять их монополистом на атомную бомбу. Особенно он боялся возвращения экономической депрессии и прихода к власти крайне правых антисемитов. Сыграла роль и симпатия к первому социалистическому государству СССР, к тому же жертве нацистского нападения, симпатия, прошедшая через кризисы во время сталинских показательных процессов и заключения пакта о ненападении с Гитлером. В собственном полу-признании Холл упоминает, что передача секретов СССР, возможно, предотвратила использование американской бомбы против Китая в 1949—1950 годах. Холл признал также, что разоблачения советского режима заставили его задуматься над правильностью его поступка. По словам Холла в интервью: «я действовал как девятнадцатилетний юноша — незрелый, неопытный и слишком самоуверенный. Я — уже не та личность, но и не стыжусь её».
