В 1206 Лангтон был сделан кардиналом, благодаря папе Иннокентию III, его соученику и другу. В следующем году папа Иннокентий III заставил монахов избрать Лэнгтона на кентерберийскую кафедру, вопреки желанию короля Иоанна. Завязалась борьба между папой и королем (см. Иоанн Безземельный), окончившаяся торжеством Лэнгтона (1213). Теперь Лангтон явился предводителем баронов и защитником прав королевства против деспотизма Иоанна. Он уговорил короля не воевать с восставшими баронами, а судиться с ними. Давно забытая хартия Генриха I (1100) была торжественно прочитана Лангтоном в собрании баронов, потребовавших от короля ее утверждения. Иоанн просил об отсрочке, но поражение при Бувине (1214) заставило его принять «Великую хартию». Вслед за этим, однако, Иоанн отказался соблюдать ее и обратился за помощью к папе. Иннокентий III осудил хартию, баронов отлучил от церкви, а Лангтона лишил звания примаса.
После смерти Иоанна и Иннокентия Лэнгтон вновь возвратился к своим обязанностям, настоял на удалении из Англии папского легата Пандульфа и постоянно заботился о соблюдении «Великой хартии».
Написал много богословских трудов, между которыми особенно ценятся «Комментарии» к Священному Писанию. Ему приписывают разделение книг Библии на главы.
Умер в 1228.
